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化学与环境工程学院杨恒攀、何传新教授团队在《Natl. Sci. Rev.》《Adv. Funct. Mater.》等发表系列论文

来源:化学与环境工程学院 发布时间:2024-11-08 17:29 点击数: Views

电催化CO2还原技术可以利用新能源富余电力,将温室气体CO2转化为具有一定经济价值的化学品和燃料,为实现双碳战略提供了一条潜在的技术路径。近期,化学与环境工程学院杨恒攀/何传新教授团队围绕电催化CO2还原,在National Science Review,Advanced Functional Materials,Advanced Energy Materials等高水平期刊,发表了一系列研究论文。

(1)利用有机掺杂策略,将大量分子修饰在Pt纳米微晶中,从而改变了金属Pt的催化性质。通常在水溶液体系中占主导的电催化氢析出性能,被成功的转换为CO2电还原性能。所制备的PtNPs@Th催化剂,可在酸性条件下将CO2电还原为CH4,同时表现出超过100小时的稳定性。该成果以“Molecular modification enables CO2electroreduction to methane on platinum surface in acidic media”为题,发表在National Science Review(IF=16.3),博士后蔡慧珠为共同第一作者。

(2)CO2电还原主要发生在三相界面,而界面性质可以直接影响反应路径。虽然Cu基材料能够产生大量的醇类和烃类,但很难精确调控反应界面以获得特定的目标产物。通过离子液体(例如[Bmim][PF6])的引入,成功调控了Cu表面的界面性质,从而改变了CO2电还原的反应路径。实验结果表明,Cu基催化剂的主要产物可以从C2H4(法拉第效率,FE为71.1%)转换为CH4(FE为67.2%)。该成果以“Ionic Liquid-Induced Product Switching in CO2Electroreduction on Copper Reaction Interface”为题,发表在Advanced Functional Materials(IF=18.5),博士后蔡慧珠为第一作者。

(3)通过有限元模拟的预测,采用杂原子前驱体预聚合和孔工程的策略,构建了微/介孔N,O共掺杂碳纳米片。碳纳米片上独特的微/介孔结构可以促进氧气的富集和质子的消耗,从而形成局部伪碱性的微环境。此外,N和O的双掺杂优化了*OOH中间体的吸附能,提高了碳材料的固有活性,在中性介质下实现了极高的H2O2产率。该成果以“Unveiling Favorable Microenvironment on Porous Doped Carbon Nanosheets for Superior H2O2Electrosynthesis in Neutral Media”为题,发表在Advanced Energy Materials(IF=29.4),博士后景铃胭为第一作者。

(4)利用金属有机框架(MOF)的空间限域效应,成功原位合成了具有丰富晶界的铜纳米颗粒催化剂。在该催化剂中,晶界的丰富存在改变了周围原子的电子结构,从而影响了中间体的吸附强度,并创造了一个富含*CO的局部微环境,这对于多碳产物的生成极为有利。同时,这种原位生成的晶界显示出良好的稳定性,避免了在电解条件下的二次重构,从而能够更有效地揭示构效关系。该成果以“Constructing Favorable Microenvironment on Copper Grain Boundaries for CO2Electro-conversion to Multicarbon Products”为题,发表在Nano Letters(IF=9.6)上,博士生孔艳为第一作者。

(5) 利用简单的双金属共蒸镀策略,成功将少量异质金属原子(Pd、Au、Ag)引入铜晶格中。基于异质原子与Cu原子之间的原子半径差异,成功构建了不同晶格拉伸应变程度的Cu基催化剂,有效改变了活性位点的电子结构,影响关键反应中间体的吸附行为,从而提升CO2电还原的多碳产物的选择性。该成果以“Heteroatom-induced tensile strain in Copper lattice boosts CO2electroreduction toward multi-carbon products”为题,发表在Carbon Energy(IF=19.5),硕士研究生翟志扬为第一作者。

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